Theo nhà nghiên cứu âm nhạc Mark Kidel, London Calling là album-kép post punk đầu tiên vượt ra khỏi phong cách âm nhạc vốn có của The Clash[14]. Stephen Thomas Erlewine cho rằng album đã làm nổi bật nên "văn hóa punk lẫn trong rock 'n' roll và cả nhạc dân ca truyền thống", cùng với đó là pha trộn nhiều yếu tố ngoại lai như reggae, rockabilly, ska, New Orleans R&B, pop, lounge jazz và hard rock[15]. Nhà báo Greg Kot bình luận quan điểm của ban nhạc về âm nhạc truyền thống đã đi xa hơn "thái độ muốn-thổi-tung-quá-khứ" của nhạc punk[16]. Cây viết Jack Sargeant nhấn mạnh rằng "đó là khi The Clash chia tay thứ nhạc punk nguyên thủy của mình để đẩy thứ chiết trung và đa dạng của nhạc punk tới miền đất mới [nằm trong album] vốn tạo nên rất nhiều phản ứng trái chiều"[9].

Các ca khúc của album nhìn chung nói về chủ đề thành phố London cùng những nhân vật tưởng tượng, trong đó có tên tội phạm mang tên Jimmy Jazz và tay vận chuyển vũ khí Jimmy Cliff sống ở Brixton. Một vài ca khúc được thêm với lối kể chuyện, lấy cảm hứng từ những "gã tổng thống tàn độc" chuyên thực hiện những vụ "đàn áp"[gc 1], liên hệ với tư tưởng của Nội chiến Tây Ban Nha và giải thích vì sao xã hội tiêu dùng đã khiến người dân ngày càng thờ ơ với chính trị qua ca khúc "Lost in the Supermarket"[gc 2][19]. Cây viết Sal Ciolfi của PopMatters được dẫn dắt bởi những tình huống và nhân vật thành thị kiểu mới, chạm tới những chủ đề như tình dục, trầm cảm và khẳng định cá nhân[20]. Nhà phân tích âm nhạc Tom Carson cho rằng trong khi album vẫn có trong mình âm thanh của rock 'n' roll từ quá khứ thì quan điểm và ca từ đã vẽ nên lịch sử, chính trị và cả những câu chuyện tưởng tượng liên quan[21].

Ca khúc chủ đề, "London Calling" ít nhiều liên quan tới sự cố hạt nhân ở Three Mile Island, Pennsylvania. Phần ca từ của Strummer ngoài ra còn đề cập tới những vấn đề như thất nghiệp, va chạm chủng tộc và sử dụng ma túy tại Anh[22]. Ca khúc thứ 2, "Brand New Cadillac", được sáng tác bởi Vince Taylor và là ca khúc đầu tiên của album được thu âm. Ban nhạc cho rằng đây là "một trong những bản thu rock 'n' roll kiểu Anh nhất" và coi đây là một sản phẩm khởi động cho album[23][24]. "Rudie Can't Fail", ca khúc thứ năm của album, sử dụng dàn dây và pha trộn nhiều yếu tố của pop, soul và reggea. Phần ca từ của ca khúc nói về một chàng trai trẻ cảm thấy bất lực trước trách nhiệm ở tuổi trưởng thành[1]. Strummer viết nên "Lost in the Supermarket" sau khi nghe những câu chuyện tuổi thơ cùng mẹ và bà ngoại của Jones[25]. "Clampdown" được mở đầu bằng một đoạn nhạc không lời có tên "Working and Waiting"[26]. Phần ca từ của ca khúc đề cập tới lý tưởng sống của giới trẻ, góp phần ủng hộ việc chống lại những quan điểm cố hữu – status quo[27].

"The Guns of Brixton" là sáng tác đầu tiên của Paul Simonon trở thành ca khúc của ban nhạc và cũng là ca khúc đầu tiên anh đảm nhiệm hát chính. Simonon có chút lo lắng về phần ca từ khi nó đề cập tới những tham vọng cá nhân quá sức, tuy nhiên nó lại khiến Strummer để ý và quyết tâm hoàn thiện nó[26]. Với "Death or Glory", Strummer giãi bày cuộc đời mình qua việc nhìn lại và đánh giá những rắc rối và cả trách nhiệm của tuổi trưởng thành[28]. Trong "The Card Cheat", ban nhạc đã cố gắng thu âm mỗi phần của ca khúc với "âm thanh to nhất có thể"[29]. "Lover's Rock" thì ủng hộ tình dục an toàn và kế hoạch hóa gia đình[30]. Ca khúc phong cách reggea "Revolution Rock" bị tạp chí NME chê bai khi cho rằng Strummer và Jones không có khả năng viết nên những ca khúc tình yêu[31]. Ca khúc cuối cùng của album, "Train in Vain", ban đầu không được có tên ở phần bìa đĩa[32]: ban đầu ca khúc này vốn không nằm trong ý định đưa vào album xuyên suốt quá trình quảng bá cùng NME, song cuối cùng lại có mặt sau những đồng thuận chung[33].